Tipos, cinética e mecanismo das reações de espécies reativas de oxigênio produzidas pela ativação do oxigênio por sulfureto de manganês

LI Jianing ,  

YUAN Yibo ,  

ZHANG Junda ,  

LI Ning ,  

GUO Qin ,  

YU Yangyi ,  

HUANG Qianqian ,  

WEI Xipeng ,  

JIANG Jin ,  

摘要

Os minerais de sulfureto de ferro/manganês estão amplamente presentes em ambientes subterrâneos anóxicos, onde os ciclos dos elementos ferro (Fe), manganês (Mn) e enxofre (S) controlam os processos de ciclagem da matéria e transformação de energia no ambiente subterrâneo. Sob perturbação por oxigênio (O2), os minerais de sulfureto de ferro podem reduzir O2 por meio de uma via de dois elétrons, produzindo espécies reativas de oxigênio (ROS), porém o processo reacional dos minerais de sulfureto de manganês com O2 para gerar ROS ainda não está claro. Utilizando o sulfureto de manganês (MnS), um mineral típico de sulfureto amplamente existente na natureza, como objeto de estudo, explorou-se os tipos de ROS produzidos pela ativação de O2 pelo MnS, os princípios cinéticos e o mecanismo da reação. Os resultados indicam que o MnS pode ativar O2 para produzir grandes quantidades de ROS, incluindo radicais hidroxila (·OH), peróxido de hidrogênio (H2O2) e radicais ânion superóxido (O2·-); sob as mesmas condições, o acúmulo de ·OH no sistema MnS/O2 atingiu 389,0 μmol/L, sendo 4,4 e 149,6 vezes maior que nos sistemas com minerais de Makino (FeS) e pirita (FeS2) de mesma concentração; O2 é inicialmente reduzido por um elétron único fornecido pelo MnS, produzindo O2·-, e em seguida recebe um elétron adicional formando H2O2; Mn2+ dissolvido catalisa a reação O2/H2O2 produzindo ·OH com baixa eficiência, porém Mn(Ⅱ) estrutural pode catalisar eficientemente a produção de ·OH a partir de H2O2, portanto a catálise heterogênea de H2O2 é uma via importante para a geração de ·OH; o S2- dissolvido transfere elétrons para Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅳ) em estado de valência elevado, promovendo a regeneração do Mn(Ⅱ) estrutural, fortalecendo o ciclo eletrônico Mn(Ⅱ)/Mn(Ⅲ) e aumentando a eficiência da produção de ·OH; utilizando fenol como poluente alvo, o sistema MnS/O2 alcançou 97,4% de eficiência na degradação de 5 mg/L de fenol em 3 horas, indicando boas perspectivas de aplicação para remediação ambiental por ativação de O2 com MnS.

关键词

sulfureto de manganês;oxigênio;radical hidroxila;peróxido de hidrogênio;Mn(Ⅱ) estrutural

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